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論文

First observation of picosecond kinetics of hydrated electrons in supercritical water

室屋 裕佐*; Lin, M.; De Waele, V.*; 籏野 嘉彦; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 1(1), p.331 - 335, 2010/01

https://doi.org/10.1021/jz900225a
 被引用回数：43 パーセンタイル：81.54(Chemistry, Physical)

ピコ秒の時間分解能で実験可能な超臨界水のパルスラジオリシス実験システムを完成させいた。水和電子の挙動を近赤外領域で50ピコ秒から6ナノ秒の時間領域で測定した。超臨界水中の水和電子は密度に依存して500ピコ秒より短い時間で減衰する。この減衰は水和電子とH$$_{3}$$O$$^{+}$$との反応が支配的である。

論文

Pulse radiolysis studies on the temperature-dependent spectrum and the time-dependent yield of solvated electron in Propane-1,2,3-triol

Lin, M.; Fu, H.*; Lampre, I.*; De Waele, V.*; 室屋 裕佐*; Yan, Y.*; 山下 真一; 勝村 庸介; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 113(44), p.12193 - 12198, 2009/10

https://doi.org/10.1021/jp905199d
 被引用回数：7 パーセンタイル：22.38(Chemistry, Physical)

パルスラジオリシス法によりブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の吸収スペクトルのモル吸光係数の再評価とともに、室温から373Kの温度領域でのスペクトルの温度依存性を測定した。高温から333Kまでの温度の減少に伴う吸収スペクトルの変化を333Kでの溶媒和挙動と比較し、ブロパン-1,2,3オール中の溶媒和電子の特有の構造について他のアルコールと比較検討した。

論文

Temperature effect on the absorption spectrum of the hydrated electron paired with a lithium cation in deuterated water

Lin, M.; 熊谷 友多; Lampre, I.*; Coudert, F.*; 室屋 裕佐*; Boutin, A.*; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介

Journal of Physical Chemistry A, 111(18), p.3548 - 3553, 2007/05

https://doi.org/10.1021/jp070615j
 被引用回数：9 パーセンタイル：30.82(Chemistry, Physical)

The absorption spectra of the hydrated electron in 1.0 to 4.0 M LiCl or LiClO$$_{4}$$ D$$_{2}$$O solutions were measured by pulse radiolysis techniques from room temperature to 300$$^{circ}$$C at a pressure of 25 MPa. The results show that when the temperature is increased and the density is decreased, the spectrum of the electron in presence of a lithium cation is shifted to lower energies. Quantum classical molecular dynamics (QCMD) simulations of an excess electron in bulk water and in the presence of a Li$$^{+}$$ have been performed to compare with the experimental results. According to the QCMD simulations, the change in the shape of the spectrum is due to one of the three p-like excited states of the solvated electron destabilized by core repulsion. The study of s to p transition energies for the three p excited states reveals that for temperatures higher than room temperature, there is a broadening of each individual s to p absorption band due to a less structured water solvation shell.

論文

Time-dependent radiolytic yields at room temperature and temperature-dependent absorption spectra of the solvated electrons in polyols

Lin, M.; Mostafavi, M.*; 室屋 裕佐*; Lampre, I.*; 勝村 庸介

Nuclear Science and Techniques, 18(1), p.2 - 9, 2007/02

https://doi.org/10.1016/S1001-8042(07)60009-8
 被引用回数：1 パーセンタイル：14.16(Nuclear Science & Technology)

The molar extinction coefficients at the absorption maximum of the solvated electron spectrum have been evaluated to be 900, 970, and 1000 mol$$^{-1}$$.m$$^{2}$$ for 1,2-ethanediol (12ED), 1,2-propanediol (12PD), and 1,3-propanediol(13PD), respectively. These values are two-third or three-fourth of the value usually reported in the published report. Picosecond pulse radiolysis studies have aided in depicting the radiolfic yield of the solvated electron in these solvents as a function of time from picosecond to microsecond. The radiolytic yield in these viscous solvents is found tobe strongly different from that of the water solution. The temperature dependent absorption spectra of the solvated electron in 12ED, 12PD, and 13PD have been also investigated. In all the three solvents, the optical spectra shift to the red with increasing temperature. While the shape of the spectra does not change in 13PD, a widening on the blue side of the absorption band is observed in 12ED and 12PD at elevated temperatures.

口頭

重水中における水和電子・金属イオンペアの吸収スペクトルに対する温度効果

Lin, M.; 熊谷 友多; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介; Lampre, I.*; Coudert, F.*; Boutin, A.*; Mostafavi, M.*

no journal, , 

本研究は、さまざまな温度で異なる濃度のLi$$^{+}$$及びMg$$^{2+}$$の陽イオンを含むD$$_{2}$$O中の水和電子の吸収スペクトルをパルスラジオリシスにより測定するとともに、量子古典分子動力学法(QCMD)シミュレーションを用いて吸収スペクトルのシフトの温度や塩濃度の依存性を解析した。

口頭

ピコ$$sim$$マイクロ秒領域における2価アルコール中溶媒和電子収量の時間挙動

室屋 裕佐*; Lin, M.; Han, Z.*; 熊谷 友多; Lampre, I.*; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介

no journal, , 

電子ビーム照射により2価アルコール(エチレングリコール, 1,2プロパンジオール, 1,3プロパンジオール)中に生成する溶媒和電子の収量及びピコ$$sim$$マイクロ秒領域における時間挙動を、ピコ秒-ナノ秒併用パルスラジオリシス法により測定した。

口頭

パルスラジオリシスを用いた水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性の研究

Lin, M.; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 山下 真一; Mostafavi, M.*

no journal, , 

パルスラジオリシス法により水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルを室温から350度の温度領域で測定した。同時にBr$$^{-}$$の吸収スペクトルも測定した結果、Br$$^{-}$$はCTTSバンドであるのに対し、Br$$_{2}$$$$^{-.}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$はそうでないことが判明した。

口頭

高温・超臨界水のピコ秒パルスラジオリシス

室屋 裕佐*; Lin, M.; Han, Z.*; 山下 真一; 上田 徹*; 籏野 嘉彦; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介

no journal, , 

高温・超臨界水の放射線化学は、現行型軽水炉や次世代型超臨界水冷却炉における水化学の基礎として重要である。しかし、高温下における放射線化学反応は常温下よりも著しく速いため従来構築されてきたナノ秒電子線パルスラジオリシスや$$gamma$$線ラジオリシスでは直接計測が困難であった。そこで本研究では、高温・超臨界状態までの放射線化学反応をピコ秒時間分解能で計測可能なパルスラジオリシス装置を開発し、これを用いて超臨界状態(400$$^{circ}$$C, 40MPa)までの水の放射線分解過程の計測に成功した。

口頭

高温超臨界ピコ秒パルスラジオリシス法による高温スパー反応の研究

室屋 裕佐*; Lin, M.; Yan, Y.*; Han, Z.*; 山下 真一; 上田 徹*; Mostafavi, M.*; 勝村 庸介*

no journal, , 

高温・超臨界水の放射線化学は、現行型軽水炉や次世代型超臨界水冷却炉における水化学の基礎として重要である。しかし高温高圧水の放射線分解反応は常温に比べて著しく加速されるため、その反応プロセスの直接追跡は、従来の10ナノ秒の時間分解能では容易ではなく、過渡的化学種の捕捉剤を用いた間接的な評価を行うに留まっていた。そこで今回、ピコ秒分解能で計測可能なパルスラジオリシス装置を構築し、常温から超臨界状態(400$$^{circ}$$C, 40MPa)において、水和電子のピコ秒$$sim$$ナノ秒領域における高速なスパー反応過程及び収量変化を計測した。

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